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一區(qū)論文應(yīng)用案例 · 前沿專題型

首個(gè)三官能多金屬氧酸鹽 Cs10.6[H2.4GeNb13O41]，用于直接從纖維素高選擇性地生產(chǎn)乙酰丙酸甲酯

該研究發(fā)表于 Cellulose（2018），使用 XH-800S 開展 多金屬氧酸鹽、三功能催化位點(diǎn) 研究，關(guān)鍵結(jié)果包括纖維素轉(zhuǎn)化率 86.0%；纖維素轉(zhuǎn)化率 13.5%；纖維素轉(zhuǎn)化率 85.2%。

論文編號(hào) 383
應(yīng)用方向 多金屬氧酸鹽、三功能催化位點(diǎn)、纖維素醇解、乙酰丙酸甲酯、級(jí)聯(lián)反應(yīng)、Br?nsted-Lewis酸堿協(xié)同催化
關(guān)鍵結(jié)果 纖維素轉(zhuǎn)化率 86.0%
核心條件 溫度 165°C / 190°C
論文編號(hào)
383
期刊
Cellulose
影響因子
4.21
中科院分區(qū)
1 區(qū)
發(fā)表年份
2018
設(shè)備型號(hào)
XH-800S
作者單位
東北師范大學(xué)；東北師范大學(xué) 化學(xué)學(xué)院 多酸科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；英國(guó)愛丁堡大學(xué) 化學(xué)學(xué)院；中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所 國(guó)家電化學(xué)和光譜研究分析中心
Northeast Normal University; Key Lab of Polyoxometalate Science of Ministry of Education, Faculty of Chemistry, Northeast Normal University, Changchun 130024, PR China; School of Chemistry, University of Edinburgh, Edinburgh EH3FJ, UK; Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences, National Analytical Research Center of Electrochemistry and Spectroscopy, Changchun 130022, PR China
研究方向
多金屬氧酸鹽 三功能催化位點(diǎn) 纖維素醇解 乙酰丙酸甲酯 級(jí)聯(lián)反應(yīng) Br?nsted-Lewis酸堿協(xié)同催化

事實(shí)快照

  • 論文：首個(gè)三官能多金屬氧酸鹽 Cs10.6[H2.4GeNb13O41]，用于直接從纖維素高選擇性地生產(chǎn)乙酰丙酸甲酯
  • 設(shè)備：XH-800S
  • 期刊與分區(qū)：Cellulose，中科院 1 區(qū)
  • 核心條件：溫度 165°C / 190°C；時(shí)間 3 h / 10 h / 12 h
  • 關(guān)鍵結(jié)果：纖維素轉(zhuǎn)化率 86.0%；纖維素轉(zhuǎn)化率 13.5%；纖維素轉(zhuǎn)化率 85.2%
  • 用途：可作為 多金屬氧酸鹽、三功能催化位點(diǎn) 的論文證據(jù)頁。

研究摘要

本研究首次評(píng)估了三功能多金屬氧酸鹽Cs10.6[H2.4GeNb13O41]（CsGeNb）在甲醇中催化生物質(zhì)底物生產(chǎn)乙酰丙酸甲酯（ML）的活性。在優(yōu)化反應(yīng)條件下（0.1 g纖維素、0.04 mmol催化劑、6 mL甲醇、165°C、10 h），獲得了86.0%的纖維素轉(zhuǎn)化率和53.0%的ML產(chǎn)率，這歸因于其首次被測(cè)定的混合Br?nsted酸位、Lewis酸位和堿性位。果糖、葡萄糖和纖維素甲醇解反應(yīng)中間體的研究為反應(yīng)路徑提供了重要信息，其中甲基葡萄糖苷和甲基果糖苷（MF）是由Br?nsted酸和Lewis酸或堿位生成的關(guān)鍵中間體。在微波輔助下，3 h內(nèi)即可達(dá)到55.4%的ML產(chǎn)率。同時(shí)，CsGeNb作為非均相催化劑可循環(huán)使用6次而無活性損失。

研究背景與解決的問題

本研究首次評(píng)估了三功能多金屬氧酸鹽Cs10.

設(shè)備應(yīng)用與實(shí)驗(yàn)條件

項(xiàng)目參數(shù)
溫度165°C / 190°C
時(shí)間3 h / 10 h / 12 h

關(guān)鍵結(jié)果

纖維素轉(zhuǎn)化率 86.0%
纖維素轉(zhuǎn)化率 13.5%
纖維素轉(zhuǎn)化率 85.2%
ML產(chǎn)率 53.0%
指標(biāo)結(jié)果
纖維素轉(zhuǎn)化率86.0%
纖維素轉(zhuǎn)化率13.5%
纖維素轉(zhuǎn)化率85.2%
ML產(chǎn)率53.0%
ML產(chǎn)率55.4%
ML產(chǎn)率85.6%

機(jī)制/方法亮點(diǎn)

  • 纖維素轉(zhuǎn)化為ML的級(jí)聯(lián)反應(yīng)路徑為：纖維素 → 甲基葡萄糖苷（MG，Br?nsted和Lewis酸催化，慢速）→ 甲基果糖苷（MF，Lewis酸和堿催化，快速）→ 5-甲氧基甲基糠醛（5-MMF，Br?nsted酸和堿催化，快速）→ ML（Br?nsted酸催化）。純Br?nsted酸催化劑（如H3PW12O40）主要將纖維素轉(zhuǎn)化為MG，反應(yīng)停留在MG步驟。CsGeNb的三功能位點(diǎn)協(xié)同作用：Br?nsted酸促進(jìn)纖維素水解為MG
  • Lewis酸和堿協(xié)同促進(jìn)MG異構(gòu)化為MF（限速步驟）
  • Br?nsted酸進(jìn)一步促進(jìn)MF脫水為5-MMF并酯化為ML。一維晶體結(jié)構(gòu)有利于纖維素分子接觸活性位點(diǎn)，提高反應(yīng)效率。

應(yīng)用價(jià)值

  • 首次設(shè)計(jì)合成并評(píng)估了三功能多金屬氧酸鹽CsGeNb，同時(shí)具有Br?nsted酸、Lewis酸和堿性位點(diǎn)。
  • 在溫和條件下（165°C、10 h）獲得86.0%纖維素轉(zhuǎn)化率和53.0% ML產(chǎn)率，為固體酸催化劑中的最佳結(jié)果之一。
  • 微波輔助條件下，反應(yīng)時(shí)間縮短至3 h，ML產(chǎn)率提升至55.4%，效率顯著提高。
  • 系統(tǒng)研究了果糖、葡萄糖、蔗糖、纖維二糖、淀粉等多種底物的轉(zhuǎn)化路徑和產(chǎn)物分布。
  • CsGeNb作為非均相催化劑可循環(huán)使用6次無明顯活性損失，且放大實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了其實(shí)用性。

相關(guān)儀器推薦

常見問題

這篇論文使用了哪種設(shè)備？
本研究使用 XH-800S。
研究的核心發(fā)現(xiàn)是什么？
該研究發(fā)表于 Cellulose（2018），使用 XH-800S 開展 多金屬氧酸鹽、三功能催化位點(diǎn) 研究，關(guān)鍵結(jié)果包括纖維素轉(zhuǎn)化率 86.0%；纖維素轉(zhuǎn)化率 13.5%；纖維素轉(zhuǎn)化率 85.2%。
該研究發(fā)表在哪個(gè)期刊？
發(fā)表于 Cellulose，中科院 1 區(qū)。
引用信息
First triple-functional polyoxometalate Cs10.6[H2.4GeNb13O41] for highly selective production of methyl levulinate directly from cellulose
Cellulose, 2018
DOI: 10.1007/s10570-018-2037-3